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2014年,与刘恺威、迟帅主演了由香港导演李力持执导的电视剧《江南四大才子》,饰演秋香。
张俪在《江南四大才子中》颠覆演绎颇具喜感的秋香,不论是造型方面还是演技方面都突破很多。张俪在剧中夸张出位的表演,让观众看到她向多元化发展的表演实力。

2014年,再次加盟赵宝刚新戏《青年医生》,饰演欧阳雨露。张俪饰演的急诊医生“欧阳雨露”是一位绝对的“冷美人”,专业知识强,言语犀利,不苟言笑,短发造型更是为张俪平添了几分英气,不少女网友观剧后表示:“欧阳雨露好酷噢,张俪短发造型超赞,颜值爆表!”可以想像《青年医生》播出后张俪“美颜”不仅能吸引众多男影迷,大批女粉丝也将“袭来”。
为了演好欧阳雨露,张俪还专门去医院实习。在亲身体会了生与死之后,她不敢再演医生的角色了。
2015年,作为主演参与电视剧《致单身男女》的拍摄。时尚爱情片《单身男女》电影一直以来都有着优秀的品质保证,都曾在当时受到广泛欢迎并引起热议。都市时尚爱情剧《致单身男女》正在苏州热拍,张俪饰演了剧中的程子欣,与李曼演活了一对为爱追索的好闺蜜。
除了影视方面的发展,张俪更是倍受时尚界宠爱,各大主流时尚杂志的封面、内页时常能见到她的身影。大BOSS见到的,什么造型都美的人,她是一个。
对于明星做慈善的行为,张俪认为可以达到号召的效果,“我觉得明星做的话会多一份号召力,然后让更多的人去关注这件事情,可以有更多的力量去帮助他们。”张俪透露未来希望能将慈善付诸行动,“我希望可以一直资助偏远的孩童读书直到上大学,直到他们可以养活自己,我觉得那样会更有使命感,更有责任感。”